We investigate the microscopic stru

We investigate the microscopic structure and density fluctuations of complex coacervates of flexible polyelectrolytes using scattering of neutrons, X-rays, and light. Poly(acrylic acid) and poly(N,N-dimethylaminoethyl methacrylate) offer a well-defined model system that allows for selective labeling and systematic variation of the strength of the attractive electrostatic interactions. Two neutron scattering experiments have been carried out: (i) we use deuterated polymeric tracers in a complex coacervate with an overall neutron scattering length density that is matched to that of the solvent, to probe the conformation of single polymer chains in the complex coacervates, and (ii) we measure complex coacervates in which all polymer chains of one type are deuterated, to probe their overall structure. The single chain static structure factors reveal that both polycations and polyanions have an ideal Gaussian chain conformation in the complex coacervates. At the same time, the overall structure is similar to that of a semidilute polymer solution, with polycations and polyanions strongly overlapping to form a network with a mesh size that is much smaller than the radius of gyration of the polymers. The mesh size decreases with decreasing salt concentration, following a scaling that is in good agreement with predictions from the corresponding salt polymer phase diagram. These findings are confirmed by complementary X-ray scattering experiments. Finally, in all scattering experiments with light, X-rays, and neutrons, and for all polymer chain lengths and salt concentrations, we find a remarkable low-q excess scattering, following a power law with a slope close to -2. This points to the presence of equilibrium, large-scale density fluctuations in the complex coacervates. Dynamic light scattering experiments reveal two complementary diffusive modes in the complex coacervates, corresponding to fluctuations of the polymer mesh and diffusion of domains of varying density, respectively.

Результаты (русский) 1:

Мы исследуем микроскопических структуру и плотность колебаний сложных коацерватам гибкие полиэлектролитов с помощью рассеяния нейтронов, рентгеновские лучи, и свет. Поли (акриловой кислоты) и поли (N, N-dimethylaminoethyl метакрилат) предлагают систему четко определенной модели, которая позволяет для селективного маркировки и систематические вариации прочности привлекательным электростатических взаимодействий. Были проведены два эксперименты рассеяния нейтронов: (i) мы используем транс полимерных Трейсеры в комплекс Коацерват с общей нейтронного рассеяния длина плотности, что соответствует от растворителя, зондировать конформации одного полимерных цепей в комплекс коацерватам, и (ii) мы измеряем комплекс коацерватам, в которой все полимерные цепи одного типа транс , чтобы зондировать их общую структуру. Одной цепи статической структуры факторы показывают, что поликатионами и полианионами конформации идеально Гаусса цепи в сложных коацерватам. В то же время общая структура аналогична раствора полимера semidilute, с поликатионами и полианионами сильно перекрывающихся сформировать сеть с размером ячейки, что значительно меньше, чем радиус инерции полимеров. С снижение концентрации соли, после масштабирования в хорошем согласии с предсказания от соответствующего Соль полимера фасы диаграм уменьшается размер сетки. Эти выводы подтверждаются взаимодополняющих рентгеновского рассеяния экспериментов. Наконец в всех экспериментов рассеяния света, рентгеновских лучей и нейтронов и для всех длиной цепи полимера и концентрация соли, мы находим замечательный низким q избыток рассеяния, после власть закона с наклоном около -2. Это указывает на наличие равновесия, крупномасштабные плотность колебаний в сложных коацерватам. Динамическое рассеяние света эксперименты показывают два взаимодополняющих диффузионных режимов в комплекс коацерватам, колебания сетки полимерные и распространения доменов различной плотности, соответственно.

Результаты (русский) 2:

Мы исследуем микроскопические структуры и плотности флуктуации сложных коацерватах гибких полиэлектролитов с использованием рассеяния нейтронов, рентгеновских лучей и света. Поли (акриловая кислота) и поли (N, N-диметиламиноэтилметакрилата) предлагают четко определенную модель системы, которая позволяет селективной маркировки и систематическое изменение силы притяжения электростатических взаимодействий. Два эксперимента по рассеянию нейтронов были проведены: (I) мы используем дейтерированных полимерные трейсеров в комплексе коацервате с общей плотности длины рассеяния нейтрона, который согласован к этому растворителя, чтобы исследовать конформации отдельных полимерных цепей в сложных коацерватах и (б) мы измеряем сложные коацерваты, в котором дейтерированный все полимерные цепи одного типа, чтобы исследовать их общую структуру. Одноцепочечного статические структурные факторы показывают, что оба поликатионы и полианионами имеют идеальную Gaussian конформации цепи в сложных коацерватов. В то же время, общая структура аналогична полуразбавленном раствора полимера, с поликатионы и полианионами сильно перекрывающимися, чтобы сформировать сеть с размером ячейки, который намного меньше, чем радиус гирации полимеров. Размер ячейки уменьшается с уменьшением концентрации соли, после масштабирования, который находится в хорошем согласии с предсказаниями соответствующей фазовой диаграммы соли полимера. Эти выводы подтверждаются дополняющих экспериментов по рассеянию рентгеновских лучей. Наконец, во всех экспериментов по рассеянию светом, рентгеновскими лучами, и нейтронов, а также для всех длин полимерной цепи и концентрации соли, мы находим замечательный низким Q избыток рассеяния, следуя закону с наклоном, близким к -2. Это указывает на наличие равновесия, крупномасштабных флуктуаций плотности в сложных коацерватов. Эксперименты динамического светорассеяния показывают два дополнительных диффузионных мод в сложных коацерватов, соответствующих колебаниям полимерной сетки и диффузии областей различной плотности, соответственно.

Результаты (русский) 3:

мы расследуем микроскопические структуры и плотность колебаний сложных coacervates гибких polyelectrolytes с помощью рассеяния нейтронов, рентген, и света.поли (акриловой кислоты), поли (N, n-dimethylaminoethyl метакрилаты) предлагают четко определенной модели система, позволяющая избирательно маркировки и систематическое отклонение численности привлекательной электростатического взаимодействия.двух нейтронных рассеяние эксперименты проводились: i) мы используем deuterated полимерных индикаторов в комплексе с общей длиной рассеяния нейтронов коацерват плотность, которая сопровождается, растворитель, исследовать подтверждение одной цепочки в сложных coacervates, и ii) мы измеряем сложных coacervates, в котором все цепочки из один тип, deuterated, исследовать их общая структура.единой цепи статическая структура факторы свидетельствуют о том, что оба polycations и polyanions есть идеальное гауссово цепи строение в сложных coacervates.в то же время, общая структура аналогична более semidilute полимерных решения, с polycations и polyanions решительно перекрывающихся создавать сеть с ячеи, что намного меньше, чем в радиусе сечения из полимеров.ячеи уменьшаются по мере снижения концентрации соли, после расширения, что находится в хорошем соглашения с предсказаниями от соответствующих соль полимерных фазовый.эти выводы подтверждаются дополнительными рентгеновское рассеяние экспериментов.и, наконец, во всех рассеяние эксперименты с легких, рентген, и нейтроны, и для всех полимеров длиной цепи и концентрации соли, мы найдем замечательные low-q превышение рассеяние после власть закона с уклоном, близко к - 2.это указывает на присутствие равновесия, крупномасштабные плотность колебания в сложных coacervates.динамическое рассеяние света эксперименты показали два взаимодополняющих диффузионного режимы в сложных coacervates, соответствующим колебаниям полимер сетки и распространения сферы различной плотности, соответственно.